เขาออกจากโรงเรียนและรับบทบาทเป็น เบบี้ จอห์น ในละครบรอดเวย์เรื่อง West Side Story ซึ่งเปิดแสดงในวันที่ 30 กันยายน 2010 ถึง 23 กันยายน 2011.[3][5][6]

วันที่ 8 พฤศจิกายน 2011, เขาปรากฏตัวต่อสาธารณะชนเป็นครั้งแรกในบทบาท เซบาสเตียน สมิต สมาชิกเกย์ของ Dalton Academy Warblers ในภาพยนตร์ชุดทางโทรทัศน์เรื่อง กลี.[3] กัสติน ได้รับบทเป็น เซบาสเตียน สมิต หลังการคัดเลือกนักแสดงมานานหลายสัปดาห์. เดิมเขามาคัดเลือกบทเป็นนักเต้นแท็ป, แต่ไม่ได้รับบทนั้น อย่างไรก็ตามไรอัน เมอร์ฟี่ผู้สร้างยังเก็บเขาไว้เป็นตัวเลือกอื่น.[7] เขาเริ่มถ่ายทำในช่วงต้นของวันจันทร์ ที่ 26 กันยายน 2011 หลังจากเสร็จสิ้นการแสดงสุดท้ายของละครบรอดเวย์เรื่อง West Side Story ในคืนวันศุกร์ของสัปดาห์ก่อน.[8] ในเดือนมกราคม 2012, Naya Rivera (รับบทเป็น ซานทาน่า โลเปซ) และ กัสติน (เป็น สมิต) แสดงเพลง "สมูทคริมินัล" เป็นคู่ในฤดูกาลที่สามตอน "ไมเคิล" ได้รับความร่วมมือจากนักดนตรีวง 2Cellos. มิวสิกวิดีโอเพลงถ่ายทำโดยมีนักดนตรีและนักแสดงทั้งสองกำลังเล่นเพลงในห้องที่รอบล้อมไปด้วยเก้าอี้ที่ว่างเปล่า. โดยเพลงนี้สามารถติดอันดับที่ 26 ในบิลบอร์ดฮอต 100, อันดับที่ 10 ในบิลบอร์ดดิจิทัลซองส์และอันดับที่ 28 ในบิลบอร์ดแคนาดาฮอต 100 โดยการจัดอันดับชาร์ตประจำสัปดาห์ที่ 18 กุมภาพันธ์ 2012[9]

กัสติน เริ่มถ่ายทำ A Mother's Nightmare ภาพยนตร์ต้นฉบับจากช่องอินเทอร์เน็ต Lifetime ในช่วงปลายเดือนพฤษภาคม 2012 กับนักแสดง Annabeth Gish และ Jessica Lowndes และถ่ายทำกันที่ เวสต์ เคโลวนา, รัฐบริติชโคลัมเบีย, ประเทศแคนาดา.[10] 11 กรกฎาคม 2012 มีการประกาศว่า กัสติน ได้รับบทบาทสำคัญในภาพยนตร์อิสระเรื่อง Affluenza[11]

วันที่ 13 กันยายน 2013 มีการประกาศว่า กัสติน เล่นเป็นแบร์รี่ อัลเลนในฤดูกาลที่สองของแอร์โรว์ และเขาควรจะปรากฏในสามตอนสุดท้ายเพื่อปูทางสู่ ตอนนำร่องของเดอะ แฟลช[12] อย่างไรก็ตาม แผนปูทางสู่ตอนนำร่องของเดอะ แฟลชได้ถูกยกเลิก.[13] ตอนนำร่องถูกปล่อยออกมาในการฉายรอบปฐมทัศน์วันที่ 7 ตุลาคม 2014 และมี 4.8 ล้านผู้ชม มากที่สุดสำหรับรอบปฐมทัศน์ของช่องเดอะซีดับเบิลยูในรอบห้าปี.[14][15] สองสัปดาห์ต่อมาทางช่องได้เพื่มจำนวนตอนเป็นยี่สิบสามตอนในทุกฤดูกาล.[16] 11 มกราคม 2015 เขาเริ่มการแสดงสำหรับฤดูกาลที่สอง.[17] 11 มีนาคม ปี 2016 เริ่มการแสดงสำหรับฤดูกาลที่สาม และกัสติน ยังมีบทบาทในภาพยนตร์ชุดทางโทรทัศน์เรื่องซูเปอร์เกิร์ล ทางช่องซีบีเอส(ปัจจุบันย้ายไปที่ช่อง The CW).

วันที่ 30 มีนาคม 2016 มีการประกาศว่า กัสติน จะได้ร่วมงานกับ วิลเลียม เอช. เมซี กับภาพยนตร์ที่กำลังจะเกิดขึ้นเรื่อง Krystal.[18]